Работы по созданию перспективного ядерного топлива в нии нпо «луч» И. И. Федик, Е. К. Дьяков, В. П. Денискин, А. С. Черников, Ш. Т. Тухватулин. Фгуп «нии нпо

Работы по созданию перспективного ядерного топлива в НИИ НПО «ЛУЧ»
И.И. Федик, Е.К. Дьяков, В.П. Денискин, А.С. Черников, Ш.Т. Тухватулин.

ФГУП «НИИ НПО «ЛУЧ», г. Подольск, Московской обл.
Основным ядерным топливом атомных станций является диоксид урана. Более широкий спектр различных видов топлива использовался для ядерных энергодвигательных установок и исследовательских реакторов (карбиды и нитриды урана, «керметное» топливо, интерметаллиды урана и др.). Ужесточение требований к безопасности ядерных реакторов, накладывает и дополнительные требования к ядерному топливу. Повышение ресурса работы и выгорания топливных элементов, увеличение теплопроводности и пластичности топлива, уменьшение выхода продуктов деления становятся на один уровень с требованиями технологичности и экономичности топлива. Практическая реализация реакторов на быстрых нейтронах и реакторов малой и средней мощности также приводит к дополнительным требованиям к разрабатываемому ядерному топливу. Необходимо обеспечить увеличение глубины выгорания в 1,5 - 2 раза по сравнению с достигнутыми уровнями, уверенное удержание продуктов деления внутри твэлов, надежную работу топлива при достаточно высоких температурах.

Из разработок ФГУП «НИИ НПО «ЛУЧ» к такому перспективному топливу можно отнести:

- «керметное» топливо (микрочастицы диоксида урана в циркониевой матрице)- для реакторов малой и средней мощности и исследовательских реакторов;

- нитридное и карбонитридное топливо - для реакторов на быстрых нейтронах, ядерных энергетических и энергодвигательных установок различного назначения.

Кроме этого, в ФГУП «НИИ НПО «ЛУЧ» в кооперации с рядом других предприятий получены весьма обнадеживающие результаты по использованию наноматериалов для улучшения свойств ядерного топлива.
Керметный твэл на основе микротоплива [1].

К началу 1990-х годов в России насчитывалось более 40 в различной степени проработанных реакторных установок малой мощности (РУММ, тепловая мощность меньше 500 МВт), в том числе и с керметным топливом. Основные эксплуатационные характеристики РУММ в значительной степени определяются твэлами. Поэтому для РУММ новое поколение керметных твэлов должно иметь большую «ураноемкость» (большую удельную загрузку по ядерному топливу), повышенные эксплуатационные характеристики (прежде всего по выгоранию и геометрической стабильности) и надежность. Использование ядерного топлива обогащением меньше 20% по урану 235 обеспечивает возможность экспорта РУММ с таким топливом.

Разрабатываемый в ФГУП « НИИ НПО «ЛУЧ» керметный твэл отличается от твэла с керамическим топливом и известных твэлов дисперсионного типа тем, что (см. рис.1):

(а) керметный топливный сердечник имеет матричную структуру, исключающую контакты между топливными частицами размером 350-500 мкм, объемная доля ядерного топлива в композиции может быть доведена до 70-75 %;

(б) в качестве материала матрицы используется сплав на основе циркония;

(в) между оболочкой и сердечником располагается подслой из материала типа силумин, обеспечивающий тепловой контакт с оболочкой твэла, изготовленной по штатной заводской технологии.

Результаты ранее проведенных послереакторных исследований керметных твэлов на основе микротоплива показали, что при выгорании до ~ 120 МВт сут/кг U) твэлы имеют запас по ресурсу и способны обеспечить более глубокое выгорание. За время облучения в реакторе МИР (НИААР) с ноября 1997 г по 2003 г прототипов экспериментальных твэлов с керметным топливом (UO₂– сплав Zr) достигнуто выгорание 65 МВт.сут/кг U. Объемная доля диоксида урана в композиции составляет 75 %. Все облученные твэлы сохранили герметичность. В ФГУП «НИИ НПО «ЛУЧ» разработана лабораторная технология изготовления таких твэлов на основе микротоплива и, с участием ЦНИИЛ ОАО «МСЗ» (Электросталь), ведется работа по созданию промышленной технологии производства керметного топлива.

Нитридное и карбонитридное топливо [2,3,4,5]

Обычно, когда мы говорим о нитридном топливе, мы подразумеваем мононитрид урана (UN) и/или мононитрид плутония (PuN). Преимущества мононитрида урана перед диоксидом урана очевидны (таблица 1). Несмотря на повышенный захват нейтронов за счет ¹⁴N, нитридное топливо считается топливом будущего. Особенно для реакторов на быстрых нейтронах. Основное ограничение в применении нитридов – их низкая термическая стойкость (разлагаются при температуре более 1600⁰С).

В ФГУП «НИИ НПО «ЛУЧ» во второй половине 80-х было синтезирован циркониевый карбонитрид урана - U-Zr-C-N (КНТ). В карбонитриде цирконий стабилизирует фазовый состав, углерод блокирует относительно низкотемпературную диссоциацию – бич мононитридного топлива.

КНТ по практически всем теплофизическим параметрам превосходит диоксид урана (таблица 1), проигрывая ему по психологической привычности и объему реакторных исследований. К сожалению, работа с КНТ началась в период свертывания советской программы космической ядерной энергетики, поэтому в условиях недостаточного финансирования представительные реакторные испытания КНТ не проводились.

Таблица 1

Некоторые характеристики различных видов ядерного топлива [3].

Материал	UO₂	W - UO₂(кермет)	U-Zr-C-N (КНТ)	UN
Содержание урана, г/см³	9,7	7,5	12,8	13,5
Предел прочности sсж, МПа	500	-	1500	1950
Модуль упругости Е, ГПа	180	240	280	210
Коэффициент теплопроводности, Вт/мК (Т=2000К)	2,0	42	32	26
Давление пара урана при 2100 К, Па	0,13	~ 0	0,004	0,027
Объемное распухание, %/% выгорания (Т=2000 К)	3-6	1	0,8-2	0,6-1,5
Теплоемкость, Дж/г×К	0,32 (Т=273-1473К) 0,35 (Т=1800 К)	0,25 (Т=300 К)	0,28-0,3 4500 (Т=3000К)	0,23 0,25

Особенно большие различия диоксид и карбонитрид имеют по запасу энтальпии от рабочей температуры топлива (Т_экспл.)до максимально допустимой (Т_max). Допустимое приращение энтальпии составляет примерно 2000 Дж/см3 К - для диоксида урана; и до 8000 Дж/см3 К - для карбонитрида урана. Время предварительной стадии аварийного процесса при потере теплоносителя в энергетическом режиме (внутреннее энерговыделение в топливе около 25 кВт/л) увеличивается с 80 сек до 320 сек.

Чрезвычайно важное значение приобретает, с точки зрения нераспространения ядерного оружия, содержание урана в топливе (таблица 1). Чем выше содержание урана в топливе, тем ниже может быть обогащение урана по изотопу уран-235.

Сегодня КНТ рассматривается в качестве одного из перспективных кандидатных материалов для использования в высокотемпературных ядерных энергетических установках с электрической мощностью около 1 МВт космического назначения и малогабаритных транспортабельных энергоустановках.
Использование наноматериалов в топливных композициях [2,3,4]

Жестким фактором, ограничивающим эксплуатационный потенциал любого типа керамического топлива, является хрупкость урановых композиций. ФГУП «НИИ НПО «ЛУЧ» и ФГУ ТИСНУМ провели серию технологических исследований, планируя методами нанотехнологий снизить хрупкость карбонитридной и диоксидной топливных композиций. В качестве критериев оценки успешности поисков были приняты следующие параметры:

- размерность структуры исследуемого материала;

- усилие на вдавливаемом в материал алмазном инденторе, при котором появляется первая трещина;

- возможность влияния на базовые механические (модули Юнга, Пуассона, сдвига) и теплофизические характеристики материала.

Образцы исследуемых топливных композиций изготавливались методами порошковой технологии, с использованием легирующих компонент на основе наноалмаза, и компрессионным спеканием, обеспечивающим образование мелкодисперсных структур и сложных нанокластеров. По результатам работы с карбонитридом урана можно отметить следующее: а) из исходных порошков синтезированного твердого раствора размерностью 1- 5  сформирована структура размерностью ~ 0,3 ;

b) наноструктурирование увеличивает модули упругости и сдвига, одновременно снижая твердость;

с) усилие, необходимое для зарождения первой трещины, для наноструктурированного карбонитрида в 20 раз выше, по сравнению с ординарным карбонитридом.

В продолжение исследований в диоксиде урана были сформированы кислородно–углеродные нанокластеры, для чего в стехиометрический диоксид был внедрен наноуглерод. Оксид был смешан с углеродом и смесь подвергнута высокотемпературному отжигу. Результат:

а) размер зерна с 20  снизился до  5  - см. рис. 2;

b) характер хрупкого разрушения ординарного диоксида и наноструктурированного оксида принципиально разный (трещины в ординарном диоксиде повторяют межзеренные границы и скалываются, а в наноструктурированном оксиде трещины металлоподобны). Формирование столь же мелкой структуры в диоксиде ( 5 ), но без образования нанокластеров, дает результат, сопоставимый с ординарным диоксидом урана.

c) Усилие для зарождения первой трещины возросло в 5 раз (рис. 3), причем размер лунки - несмотря на пятикратную разницу в усилии – одинаков.

) UO₂ ординарный б) UО₂, наноструктурированный

плотность - 10, 8 г/см³плотность - 10,65 г/см³

пористость -  2 % пористость -  1,0 %

размер зерна - 15  20  размер зерна - 2  5 

микротвердость - 590 кГ/мм²микротвердость - 660 кГ/мм²

Рис. 2. Структура диоксида урана [2,3]

а) UO₂ ординарный б) UО₂, наноструктурированный

Усилие на пирамидке 20 г. Первая трещина зарождается при Зарождение первой трещины усилии на пирамидке в 100 г.

в углу отпечатка
Рис. 3. Результаты испытаний диоксида урана [2,3]

Наноструктурирование урановых топливных композиций обеспечивает новые уровни теплофизических и прочностных характеристик. Технологические эксперименты показывают:

прочность топлива (UO₂) повышается до 5 раз;
теплопроводность (UO₂) возрастает в 1,5 раза;
хрупкость карбидных (UC) и карбонитридных (UZrCN) композиций снижается до 20 раз, вязкость (К_1С) – до 5 раз.

Исследования по использованию наноматериалов в топливных композициях в настоящее время находятся в начальной фазе, однако очевидно, что методы наноструктурирования керамического ядерного топлива обладают огромным потенциалом улучшения физико-механических и теплофизических свойств материала, повышения сопротивляемости радиационной деградации и значительного увеличения глубины выгорания.
Список литературы:

1. Гаврилин С.С., Денискин В.П., Наливаев В.И., Федик И.И. Керметный твэл на основе микротоплива для АСММ с повышенными характеристиками и безопасностью. – В сб. докладов конференции «Малая энергетика 2006», М., 21-24 ноября 2006. с.264-271.

2. Дьяков Е.К., Бланк В.Д. Карбонитридные соединения урана – топливо для перспективных компактных ядерных реакторов. В сб. докладов конференции “Space Nuclear Conference”. Бостон, США, 24 июня 2007.

3. Федик И.И., Денискин В.П., Дьяков Е.К., Тухватулин Ш.Т., Кенжин Е.А., Гагарин А.Е. Совместная отработка и производство перспективного ядерного топлива в Казахстане. В сб. докладов конференции «Ядерная энергетика Республики Казахстан», г.Курчатов, ВКО, Республика Казахстан, 3-5 сентября 2007.

4. Черников А.С., Дьяков Е.К., Курбаков С.Д. Сферическое ядерное топливо для высокотемпературных применений. Материалы «Международной конференции по технологиям высокотемпературных реакторов (HTR 2008)», Вашингтон, США, 27 сентября – 01 октября 2008.

5. Вишневский В.Ю., Дараган И.Д., Дьяков Е.К., Загрязкин В.Н., Зайцев В.А. Термодиссоциирующее топливо ЯЭДУ с турбомашинным преобразованием энергии. В сб. докладов конференции «Ядерная энергетика в космосе – 2005». М., 1-3 марта 2005, т.2, с.275 – 278.