Накопление техногенных радионуклидов макрофитами реки Енисей в зоне влияния ГХК

М.Ю. Медведева, А.Я. Болсуновский

Институт биофизики СО РАН, г.Красноярск
В результате деятельности Горно-химического комбината (ГХК) Росатома, в пойме р.Енисей в течение полувека накапливались техногенные радионуклиды, в том числе трансурановые элементы. Погруженные макрофиты играют значительную роль в миграции радионуклидов в водной экосистеме благодаря способности накапливать и удерживать радионуклиды в своей биомассе [1]. Из всех исследованных видов макрофитов р.Енисей, водный мох (Fontinalis antipyretica) накапливал максимальные активности радионуклидов в биомассе, также высокой накопительной способностью обладал рдест блестящий (Potamogeton lucens) – наиболее широко распространенный вид на Енисее [2]. В биомассах этих видов, в период работы реактора, активность радионуклидов реакторного происхождения (²⁴Na, ⁵¹Cr, ²³⁹Np) могла достигать нескольких тысяч Бк/кг сухой массы, активность ¹³⁷Cs –до 660 Бк/кг [2-3].

В апреле 2010 г. на ГХК был остановлен последний ядерный реактор АДЭ-2 - один из источников поступления техногенных радионуклидов в р.Енисей, однако радиохимический завод и другие производства ГХК продолжают действовать.

Цель нашей работы - оценить интенсивность накопления радионуклидов техногенного происхождения в биомассе двух видов макрофитов р. Енисей, отобранных в период действия ядерного реактора ГХК (до 2009 г.) и после его остановки (2010 г.).
МАТЕРИАЛЫ И МЕТОДЫ

С 1999 по 2010 гг. во время экспедиционных исследований отбирали пробы водных растений р.Енисей как вблизи ГХК (около сел Атаманово и Усть-Кан), так и на расстоянии до 250 км по течению реки от ГХК (вблизи сел Каргино и Стрелка). В качестве контроля отбирали пробы растений выше по течению от ГХК. Растения после отбора промывали речной водой и разделяли на виды. В данной работе исследовались два вида погруженных макрофитов, характеризующихся высокой накопительной способностью - водный мох (Fontinalis antipyretica) и рдест блестящий (Potamogeton lucens). Отобранная биомасса каждого вида растения разделялась на две части, одна из которых высушивалась и измерялась на содержание радионуклидов, а другая (сырая биомасса) – подвергалась химическому фракционированию [4-5].

Для изучения распределения радионуклидов по компонентам биомассы растений использовали метод последовательного химического фракционирования, адаптированный для растений и описанный в работе [6]. В результате фракционирования, биомасса макрофитов была разделена на 4 фракции: обменная, адсорбционная, органическая фракция и минеральный остаток. Далее, из обменной фракции был выделен органо-минеральный осадок, который анализировался отдельно от остальных фракций. Для оценки потенциальной миграционной способности радионуклидов в биомассе растений, мы провели их ранжирование по прочности связывания с биомассой. Радионуклиды, обнаруженные в составе обменной и адсорбционной фракций - считались слабо связанными со структурами биомассы; радионуклиды из органической фракции и минерального остатка - прочно связанными.

В сухой биомассе макрофитов и в полученных химических фракциях биомассы определяли активность γ-излучающих радионуклидов на гамма-спектрометре фирмы «Canberra» (США) со сверхчистым германиевым детектором. Обрабатывали γ-спектры с помощью программного обеспечения Canberra Genie-2000 (США). Результаты приведены на дату отбора проб.

РЕЗУЛЬТАТЫ ИССЛЕДОВАНИЯ.

В таблице 1 приведены сравнительные данные по активности γ-излучающих радионуклидов в биомассе водного мха и рдеста, отобранных в р.Енисей в период действия реактора ГХК (1999-2009 гг.) и через несколько месяцев после его остановки (2010 г). До остановки реактора ГХК (до 2009 гг.) в погруженных макрофитах р.Енисей было обнаружено более 20 техногенных радионуклидов, с удельной активностью от десятков до тысяч Бк/кг [2,4,7-8]. Анализ проб макрофитов через 4-6 месяцев после остановки реактора в 2010 г. показал значительное снижение активности большинства техногенных радионуклидов, по сравнению с предыдущими годами. Так, активность короткоживущих радионуклидов реакторного происхождения (с периодами полураспада до 1 месяца - ²⁴Na, ⁵¹Cr, ²³⁹Np) в биомассе стала ниже пределов обнаружения (54Mn, ⁶⁵Zn, ⁵⁸Co, ⁴⁶Sc) - снизилась в десятки и более раз, по сравнению с предыдущим периодом времени. Удельная активность долгоживущих радионуклидов, таких как ¹³⁷Cs и ¹⁵²Eu, в биомассе водного мха 2010 г. сократилась всего в 2 - 5 раз по сравнению с предыдущим периодом времени, в биомассе рдеста блестящего – в 5-30 раз, соответственно.

Табл.1. Максимальная удельная активность (Бк/кг±sd) техногенных радионуклидов в биомассе водного мха (F.antipyretica) и рдеста блестящего (P.lucens), отобранных в разные годы вблизи ГХК (с. Атаманово).

Радионуклид	Водный мох		Рдест блестящий
	1999-2009гг	2010 г.	1999-2009гг.	2010 г.
24Na	1850±900		1250±110
46Sc	310±20	4.6±0.3	35±2	0.5±0.1
51Cr	1970±300		1850±110
54Mn	80±7	4±1	50±4	1.1±0.2
58Co	120±10	3.2±0.3	32±2	1.3±0.4
59Fe	80±6		15±2	0.6±0.3
60Co	790±30	47±1	240±10	16±1
65Zn	330±20	5.2±0.5	68±4	14±1
106Ru	22±5	11±1	9±3	3.3±1.9
137Cs	350±30	68±3	90±6	16±1
141Ce	85±7		24±3	0.7±0.2
144Ce	80±12	3.7±0.8	17±3	2.9±0.6
152Eu	70±3	39±1	18±1	3.3±0.2
154Eu	20±2	14±1	5±1	0.5±0.2
239Np	1490±50		394±16
241Am	5±2	2.6±0.8	2±1	1.4±0.5

Радионуклиды техногенного происхождения ранее регистрировались в биомассе растений не только вблизи ГХК, но и на расстоянии до 250 км от ГХК по течению реки [2, 7-8]. В пробах рдеста блестящего, собранных в 2010 г. в районе п.Стрелка (250 км), было зарегистрировано до 10 техногенных радионуклидов, в том числе ⁶⁰Co, ⁶⁵Zn, ¹³⁷Cs и ¹⁵²Eu с удельной активностью до 6 Бк/кг (табл.2). Выше по течению от ГХК в водных растениях регистрировался только один техногенный радионуклид глобального происхождения ¹³⁷Cs и его активность не превышала 2 Бк/кг [2].

Табл. 2. Удельное содержание радионуклидов (Бк/кг±sd) в пробах рдеста блестящего (P.lucens), отобранных в 2010 г. на разном расстоянии от ГХК.

Радионуклид	с.Атаманово (5 км)	с.Усть-Кан (25 км)	с.Каргино (240 км)	п.Стрелка (250 км)
40K	1192 ± 63	1132±55	1057±56	1012± 53
46Sc	0.5 ±0.1			0.3 ± 0.1
54Mn	1.1 ± 0.5	0.3±0.2	2.2±0.6	0.7 ± 0.1
58Co	1.3 ± 0.4		0.4±0.1	1 ± 1
60Co	16 ± 1	8.9±0.5	6±0.6	5.2 ± 0.3
65Zn	14 ± 1	3.3±0.6	4.1±1.7	2.1 ± 0.5
103Ru	1.7 ± 0.8			0.4 ± 0.1
106Ru	3.3 ± 1.9		5.9±3	3.2 ± 1
124Sb	0.8 ± 0.3	1.9±0.5	3.3±1.3	0.3 ± 0.1
137Cs	16 ± 1	15±1	6.4±0.9	4.2 ± 0.4
152Eu	3.3 ± 0.2	7.4±0.4	2.8±0.4	1.3 ± 0.1
241Am	1.4 ± 0.5	1.0±0.2		0.8 ± 0.2

Метод химического фракционирования позволяет получить данные о характере распределения радионуклидов по отдельным фракциям биомассы водных растений. Радионуклиды в обменной и адсорбционной фракциях, в основном, находятся на поверхности биомассы и легко обмениваются с водной средой, а радионуклиды в органической фракции и минеральном остатке – прочно связаны со структурами биомассы и являются малоподвижными.

Рис.1. Относительное распределение радионуклидов по фракциям биомассы водного мха, без учета органо-минерального осадка.

Например, для водного мха было показано, что большая часть ⁴⁰K и ⁵⁴Mn – была слабо связана с биомассой и регистрировалась в составе обменной фракции (рис.1). На клеточных стенках растения адсорбировалось до 45% ⁶⁵Zn, около 20% ^58-60Co и более 30% ¹⁴⁴Ce и ⁷Be. С органическим веществом водного мха было связано более 40% ⁶⁰Co и ²⁴¹Am, а также 60% ¹⁴¹Ce. Большая часть ¹³⁷Cs и ^152-154Eu была зарегистрирована в составе минерального остатка водного мха. Распределение радионуклидов по фракциям биомассы рдеста блестящего было подобным. Только большая часть ²⁴¹Am у рдеста находилась в составе обменной и адсорбционной фракций, а ¹⁴¹Сe весь регистрировался в составе минерального остатка. У рдеста блестящего также был обнаружен ⁵¹Cr, полностью связанный с органическим веществом биомассы.

Далее, мы провели ранжирование радионуклидов по степени их подвижности в биомассе (прочносвязанные/слабосвязанные с биомассой). На рис.2 в качестве примера показано ранжирование радионуклидов по прочности связывания в биомассе водного мха. Так, радионуклиды ⁴⁰K и ⁵⁴Mn можно отнести к слабосвязанным с биомассой, т.е. наиболее мобильным радионуклидам. Радионуклиды ⁴⁶Sc, ¹⁰³Ru, ¹³⁷Cs и ^152-154Eu следует отнести к радионуклидам, прочно связанным с биомассой - т.е. наименее подвижным. Радионуклиды ⁷Be, ⁶⁵Zn и ⁶⁰Co, в основном, равномерно распределялись между фракциями поверхности и биомассы.



Рис.2. Ранжирование радионуклидов по прочности связывания в биомассе водного мха (вариации с августа по октябрь 2010 г.):

1 – слабо связанные с биомассой радионуклиды (доля связанных с биомассой - менее 30%);

2 – равномерно распределенные в биомассе радионуклиды (от 30 до 70%);

3 – прочно связанные с биомассой радионуклиды (более 70%).

Также было показано, что распределение радионуклидов в биомассе отдельных видов макрофитов р.Енисей варьирует в течение вегетации. Так,  у рдеста блестящего доля прочносвязанного ¹³⁷Cs снизилась на 50% с августа по октябрь.

Известно, что часть радионуклидов может сорбироваться на внеклеточных агрегатах частицах, находящихся на поверхности растений. Эти частицы могут представлять собой как организмы перифитона, минеральные частицы донных отложений, так и карбонатные инкрустации - результат жизнедеятельности самого растения [1]. Для проверки гипотезы происхождения осадка на поверхности макрофитов, из обменной фракции биомассы был выделен органо-минеральный осадок и проведен его гамма-спектрометрический анализ. Было показано, что в осадке на поверхности растений содержится значительная доля радионуклидов, например, в нем зарегистрировано 10-60 % ⁶⁰Co, до 30% ⁶⁵Zn и 10-60% ¹³⁷Сs от общего их содержания в растении. Радионуклидный состав осадка был различен у разных видов макрофитов, а также варьировал в зависимости от месяца отбора. Исследования показали, что по соотношению радионуклидов ¹³⁷Cs/⁶⁰Co/¹⁵²Eu, органо-минеральный осадок биомассы водного мха (по всем месяцам отбора) наиболее близок к пробам донных отложений. Вариабельность состава осадка рдеста блестящего по месяцам отбора свидетельствует о наличии, как частиц донных отложений, так и организмов перифитона.

ВЫВОДЫ

1. До остановки реактора ГХК (до 2009 г.) в погруженных макрофитах р.Енисей было обнаружено более 20 техногенных радионуклидов с удельной активностью от десятков до тысяч Бк/кг. После остановки реактора в 2010 г. активность короткоживущих радионуклидов реакторного происхождения (с периодами полураспада менее года) в биомассе макрофитов снизилась в десятки и более раз, по сравнению с предыдущим периодом времени. Удельная активность долгоживущих радионуклидов (с периодами полураспада более года), например в водном мхе, сократилась всего в 2 - 5 раз по сравнению с предыдущим периодом времени. В пробах рдеста блестящего 2010 г., собранных в р.Енисей на расстоянии до 250 км от ГХК, были зарегистрированы до 10 техногенных радионуклидов, в том числе ⁶⁰Co, ⁶⁵Zn, ¹³⁷Cs и ¹⁵²Eu с активностью не выше 6 Бк/кг.

2. Последовательное химическое фракционирование водных растений р.Енисей показало, что у водного мха и рдеста блестящего наблюдалось схожее распределение радионуклидов по фракциям биомассы: ⁴⁰К и ⁵⁴Mn находились на поверхности растений или были слабо связаны с биомассой; ¹³⁷Сs и ¹⁵²Eu – были прочно связаны с биомассой; ⁷Be, ⁶⁵Zn и ⁶⁰Co – равномерно распределены между фракциями поверхности и биомассы. Для отдельных видов регистрировались изменения в распределении радионуклидов в биомассе в течение вегетации. Радионуклидный состав органо-минерального осадка на поверхности водных растений свидетельствует о наличии как частиц донных отложений (преимущественно у водного мха), так и организмов перифитона.
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ

1. 
   Зотина Т.А. Распределение техногенных радионуклидов в биомассе макрофитов реки Енисей // Радиационная биология. Радиоэкология. 2009. Т.49.№6.с.729-737.
   
2. 
   Bolsunovsky, A. Artificial radionuclides in aquatic plants of the Yenisei River in the area affected by effluents of a Russian plutonium complex // Aquatic Ecology. 2004. V.38 (1). P.57-62.
   
3. 
   Болсуновский А.Я., Суковатый А.Г. Радиоактивное загрязнение водных организмов реки Енисей в зоне влияния ГХК // Радиационная биология. Радиоэкология. 2004. Т.44. №3. с. 361-366.
   
4. 
   Bolsunovsky, A., Bondareva, L. Actinides and other radionuclides in sediments and submerged plants of the Yenisei River // Journal of Alloys and Compounds. 2007. V. 444-445. P. 495-499.
   
5. 
   Bolsunovsky, A., Zotina, T., Bondareva, L. Accumulation and release of ²⁴¹Am by a macrophyte of the Yenisei River (Elodea canadensis) // Journal of Environmental Radioactivity. 2005. V. 81. №1. P. 33-46.
   
6. 
   Болсуновский А.Я., Медведева М.Ю., Александрова Ю.В. Интенсивность накопления радионуклидов в биомассе водных растений реки Енисей // Известия Самарского научного центра РАН. Т.13. №1(4). - Самара, 2011. с.776-779.
   
7. 
   Болсуновский, А.Я., Ермаков, А.И., Бургер, М., Дегерменджи, А.Г., Соболев А.И. Накопление техногенных радионуклидов водными растениями реки Енисей в зоне влияния Горно-химического комбината // Радиационная биология. Радиоэкология. 2002. Т.42. №2. с.194-199.
   
8. 
   Сухоруков, Ф.В., Дегерменджи, А.Г., Болсуновский, А.Я., Белолипецкий, В.М., Косолапова Л.Г. и др. Закономерности распределения и миграции радионуклидов в долине реки Енисей. - Новосибирск.: Изд-во СО РАН, филиал «Гео», 2004. 286 с.