ЛЕКЦИЯ 11. ПОГЛОЩЕНИЕ СВЕТА КОЛЕБАНИЯМИ РЕШЕТКИ.
ПОЛЯРИТОНЫ

1. 
   Поглощение света колебаниями решетки
   а) электронный и решеточный вклады в диэлектрическую проницаемость
   б) поглощение света решеткой
   
2. 
   Поляритоны в больших, объемных образцах.
   
3. 
   Проблемы ДГУ.
   
4. 
   Поляритоны в квантоворазмерных структурах и прочие новые веяния.
   

1. До сих пор мы с вами рассматривали только поглощение света, связанное с переходами между электронными уровнями. Как мы электронная составляющая в поглощении может быть существенна в очень широком диапазоне частот, от предельно низких, соответствующих поглощению на свободных носителях, то частот , соответствующих энергии в десятки электрон-вольт. Тем не менее электронными переходами конечно же не исчерпывается все многообразие спектров поглощения твердого тела. Инфракрасной области спектра возникает поглощение света может быть связано с колебаниями ионов кристаллической решетки. Если эти ионы не электронеитральны, то тепловые колебания приводят к возникновению колебаний плотности дипольного момента, которая взаимодействует с электрическим полем световой волны. Характерные энергии фононов в полупроводниках не превосходят нескольких десятков meV.

Как вы конечно помните фононы бывают двух типов – акустические и оптические. Прямое превращение фотона в акустический фонон в идеальном кристалле невозможною Дело в том, что скорость света много больше скорости звука , и одновременно удовлетворить законы сохранения энергии и импульса не удается. Поэтому в поглощении света на акустических колебаниях играть роль могут лишь многофононные процессы. А вот оптические фононы вполне могут участвовать в поглощении. Как видлно из рисунка прямой процесс преобразования фотона в оптический фонон не противоречит обоим законам сохранения. Более того, в полярных кристаллах не овзникает проблем и с конкретным механизмом возбуждения оптических фононов. Таким колебаниям соответствуют колебания плотности диполного момента которые прекрасно взаимодействуют с электрическим полем световой волны.

2

Грубая структура фононного спектра GaAs

Изображены ветви акустических и оптических колебаний, но различия между продольными и поперечными фононами опущены

Пунктиром показана дисперсия фотонов

. До сих пор мы с вами рассматривали только поглощение света, связанное с переходами между электронными уровнями. Как мы электронная составляющая в поглощении может быть существенна в очень широком диапазоне частот, от предельно низких, соответствующих поглощению на свободных носителях, то частот , соответствующих энергии в десятки электрон-вольт. Тем не менее электронными переходами конечно же не исчерпывается все многообразие спектров поглощения твердого тела. Инфракрасной области спектра возникает поглощение света может быть связано с колебаниями ионов кристаллической решетки. Если эти ионы не электронеитральны, то тепловые колебания приводят к возникновению колебаний плотности дипольного момента, которая взаимодействует с электрическим полем световой волны. Характерные энергии фононов в полупроводниках не превосходят нескольких десятков meV.

Как вы конечно помните фононы бывают двух типов – акустические и оптические. Прямое превращение фотона в акустический фонон в идеальном кристалле невозможно. Дело в том, что скорость света много больше скорости звука , и одновременно удовлетворить законы сохранения энергии и импульса не удается. Поэтому в поглощении света на акустических колебаниях играть роль могут лишь многофононные процессы. А вот оптические фононы вполне могут участвовать в поглощении. Как видно из рисунка, прямой процесс преобразования фотона в оптический фонон не противоречит обоим законам сохранения. Более того, в полярных кристаллах не возникает проблем и с конкретным механизмом возбуждения оптических фононов. Таким колебаниям соответствуют колебания плотности дипольного момента, которые прекрасно взаимодействуют с электрическим полем световой волны. Правда электромагнитная волна поперечна, а фононы бывают и продольные и поперечные. В общем то не трудно сообразить, что со светом напрямую могут взаимодействовать только поперечные фононы.

Если волновой вектор и энергия поперечного фотона и фонона совпадают, то за счет этого взаимодействия оказывается возможным превращение фотона в фонон – поглощение фотонов. Однако на самом деле все обстает не так просто. Фотон может взаимодействовать только с фононом с тем же самым волновым вектором. Если по каким-то причинам время жизни такого фонона мало так что за это время вероятность превращения фотона в фонон много меньше единицы, мы можем использовать теорию возмущения и говорить о поглощении фотонов. Если же упругие и неупругие каналы релаксации фононов практически отсутствуют, то есть взаимодействие между фотоном и фононом может происходить достаточно долго, наряду с процессом префвращения фотона в фонон следует рассматривать и обратный процесс, когда фонон превращается в фотон. Или иными словами приходиться говорит о том, что часть времени возбуждение живет в кристалле как фотон, а часть времени – как фонон. Этот какой-то не понятный , не стационарный разговор А каковы же будут стационарные состояния такого элемментарного возбуждения. В подобной ситуации принято говорить о возникновении смешанной фотонно-фононной моды, называемой поляритоном.

Элегантное квантовомеханическое описание поляритонного состояния вы можете найти в «квантовой теории твердого тела» Ч.Киттеля.

Мы же здесь будем следовать квазиклассическому описанию поляритонной ветви, приводимому во многих учебниках, включая и Ансельма. (Хоть оно мне и не симпатично, по причинами которые мы обсудим ниже).

Стартуем с уравнения для классического движения разноименных ионов друг относительно друга в длинноволновой оптической ветви кристалла , содержащего два противоположно заряженных атома в одной элементарной ячейке.

(11.1)

где - «нормальное» смещение ионов, - смещение положительного иона относительно отрицательного, - число ячеек в единице объема кристалла, - приведенная масса ионов, - частота механических колебаний ионов, - коэффициент квазиупругой силы взаимодействия ионов, - эффективный заряд ионов, и статическая и высокочастотная диэлектрические проницаемости, - среднее электрическое поле в кристалле.

При этом вектор поляризации среды

(11.2)
Как это все можно запомнить? А опустить тут ничего нельзя, потому что дальше многие кусочки будут взаимнокомпенсироваться. Более того из этих формул люди получают удивительный результат. Если волновой вектор фонона устремит к нулю, то продольные и поперечные оптические фононы имеют разную частоту

(11.3)

Но ведь каждому здравомыслящему человеку очевидно , что если волновой вектор равен нулю, то отличить продольный фонон от поперечного невозможно!!! В общем при выводе уранения (11.1) явно наделали каких-то предположений и допущений, которые привели в пределе к абсурдному результату. И вот теперь , с помощью поляритонов с этоим недоразумением приходиться распутываться.

Теперь говорят, что система (11.1) (11.2) незамкнута. В ней три неезвестных величины на два уравнения. И теперь из уравнений максвелла хорошо бы найти недостающую связь

(11.4)

или считая что мы имеем дело с плоской волной находим

Рис.11.2. Поляритонные ветви оптического фонона.

1. 
   Частота как функция от волнового вектора
   

Штриховая линия – световая прямая вычисленная с низкочастотной диэлектрической проницаемостью, пунктир – с высокочастотной

Между частотами продольных и поперечных оптических фононов лежит щель в спектре частот в которой электромагнитные волны в среде не распространяются. Собственным колебаниям тут соответсвует экспонециальное затухание или нарастание поля т.е. чисто мнимое значение волнового вектора.

На рисунке (b) – отрицательные значения его квадрата.

(11.5)
Тогда из (9.7.)

(11.6)

(11.7)

(11.8)

Одно решение очевидно

=0 (11.9)

и

(11.10)

Это продольные фононы.
Ну а для поперечных волн Подставляя эту формулу и (11.7) в (11.5.e) получаем

(11.11)

Откуда

(11.12)

И так возникло два решения. Нетрудно увидеть, что при малых значениях волнового вектора частота одной из ветвей стремится к частоте продольного фонона.

А вторая частота – к частоте фотона с данным волновым вектором в среде (рис.11.2). .

Совпадение частот продольного и поперечного фононов при k=0 радует, так как в этом мести их решительно нельзя различить. При больших значениях волнового вектора мы опять имеет фотон с другой скоростью света и поперечный фонон, но уже с частотой . Ну а в промежуточной области эти ветви перемешиваются. Фотонная ветвь переходит в фононную, а фононная в фотонную. Такую ситуацию в физике называют антипересечением .

В спектре появилась полоса частот, лежащая между частотой поперечных и продольных оптических фононов: в которой вообще не могут распространяться электромагнитные волны. Как мы уже не раз говорили в этой области диэлектрическая проницаемость, расчитанная с учетом фононной особенности отрицательна.
Этот вывод совершенен для человека, который прочитал и запомнил главы учебника, посвященные акустическим фононам. Я его пытался запомнить неоднократно и каждый раз забывал, поскольку эта длина цепочка мне не была нужна, хотя идею – образование новой квазичастицы в результате взаимодействия колебаний среды и электромагнитных волн запомнил на всю жизнь. Такие квазичастицы образуют не только оптические фононы, но и экситоны. Экситонные поляритоны сейчас особенно интенсивн изучаются в гибридах фотонных кристаллах и квантоворазмерных гетероструктур. Так что лично мне хочется иметь вывод тех же формул, но в более естественном (с моей точки зрения) виде.

И так для начала рассмотрим чисто умозрительную ситуацию, когда в среде распространяются некоторые волновые колебания, с которыми не связано возникновение плотности дипольного момента и, соответственно, не вносит вклада в диэлектрическую проницаемость. Тогда уравнение для изменения во времени вектора смешения, соответствующего материальным колебаниям имеет вид

а для электромагнитного поля, как мы знаем, имеется два уравнения. Условие продольности электромагнитных волн

и волновое уравнение

Здесь матрица описывает жесткость системы (в результате ее действия на вектор смещения мы получаем упругую силу, стремящуюся вернуть систему в несмещенное состояние. При k=0 в кубическом кристалле этот тензор вырождается в скаляр и разница между продольными и поперечными колебаниями отсутствует. Из общих соображений можно было бы предположить, что она будет возникать по мере приближения длины волны к размеру элементарной ячейки кристалла. Так бы и было, если бы не взаимодействие между колебаниями электромагнитного поля и среды.

Т

Рис.11.3. Экситонный поляритон

еперь учтем это взаимодействие. Для этого заметим, что поляризация связана со смещением , где d – некоторая константа. Тогда

Отсюда для продольных колебаний с малыми волновыми векторами

а для поперечных колебаний

Мы, похоже, пришли к тем же самым формулам да еще по дороге из условия нашли выражение для параметра

Так что хоть в лоб хоть по лбу. Мне такой вывод ближе. Во всяком случае с самого начала не надо удивляться тому что в пределе бесконечных длин волн продольные и поперечные волны не различимы. Разница возникает после прохождения поляритонного антипересечения. Да и вообще, кто сказал что я тут исследовал оптические фононы. А почему не экситоны? В выводе ничего не изменится. Я ведь фактически нигде рассматривал конкретные уравнения для механических колебаний среды.

Вот например экситон. То же самое, только закон дисперсии посильнее чем у оптических фононах ()

Но тоже есть продольный и поперечный экситоны, в зависимости от того как у них осциллирует дипольный момент при рекомбинации.

Ну а так –« Кому что больше нравится».

3. До сих пор мы анализировали поляритоны в бесконечной среде, которой никогда не бывает. Обычно свет из воздуха или вакуума попадает в кристалл, в котором его движение описывается поляритонными уравнениями, а потом выходит из кристалла и опять становится чистым фотоном. Как же в таком эксперименте проявится наличие поляритонов.

Если рассеяние и иные каналы релаксации поляритонов отсутствуют, то сумма интенсивностей прошедшего через пластину и отраженного от нее излучений равна интенсивности падающего света. Появление щели в спектре частот электромагнитных волн проявится в 100%-отражении электромагнитных волн.

Как легко увидеть в поляритонной области скорость распространения электромагнитной волны сильно уменьшается. Соответственно, в законе преломления возникает появляется очень большой коэффициент преломления. Но закон преломления выводится исключительно из кинематических соображений. Компонета волновога вектора в плоскости раздела сред в виду трансляционной симметрии сохраняется . Тогда перпендикулярная к этой плоскости составляющая преломленного луча однозначно вычисляется из частоты падающего света.

А вот для расчета коэффициента отражения и интенсивности прошедшего света надо знать граничные условия. И здесь мы подходим к проблеме дополнительных граничных условий (ДГУ). Поскольку к условиям на электрическое и магнитное поле надо дописывать условия на колебания среды. Эти условия уже зависят от типа поляритонов, и в каждом отдельном случае их вывод требует анализа поведения этих самых колебаний среды. Например, граница кристалла представляется бесконечно высокой стенкой для экситонов. Поэтому волновая функция экситона на границе должна обращаться в ноль.

5. 
   В квантоворазмерных структурах условия образования поляритонов существенно упрощаются. Локализация экситонов или фононов в одном или нескольких измерениях упрощает согласование колебаний среды и электромагнитного поля. Например, в трехмерной задаче точному резонансу соответствует строго определенное значение частоты и волнового вектора, когда волновые векторы и частоты фотона и колебания среды совпадают. Ну а в двумерном случае, экситон в квантовой яме образует поляритонные состояния при самых разных значениях двумерного волнового вектора.
   

При нормальном падении света на такую тонкую пленку в ней будет возбуждаться экситоны с нулевым значением двумерного волнового вектора. По мере увеличения угла падения у экситона возникнет малый волной вектор в плоскости квантовой ямы. События будут развиваться вплоть до ситуации касательно падения света на образом (нормальная составляющая волнового вектора равна нулю), Затем в обычной электродинамике пленка превращается в волновод. Т.е. распространяющийся в ней свет падает на границу раздела с вакуумом под углом, превосходящим угол полного внутреннего отражения. В случае поляритонов внутри пленки энергия запасена в поляризации среды в экситонах, а снаружи – в экспоненциально спадающей по мере удаления от пленки электромагнитной волне.

Таким путем экситоны могут просачиваться из одной квантовой мы в другую, отделенную высоким и достаточно широким барьером, таким, что вероятность тунелирования через него пренебрежимо мала. Переход буде осуществляться через электромагнитное поле. Тут возникает куча разных названий одного и того же. Например, этот же эффект называют обменным взаимодействием между экситонами в соседних ямах.

Интересно, что в атомной физике уже давно известны поправки к энергии атомных уровней за счет взаимодействия с электромагнитным полем (Лэмбовский сдвиг).
ЗАДАЧИ

1. 
   Получите выражения для коэффициента отражения и пропускания света квантовой ямой в окрестности экситонной линии поглощения
   
2. 
   Оцените долю энергии, запасенной электромагнитной составляющей поляритона, связанного с экситоном, волновой вектор которого в плоскости квантовой ямы больше волнового вектора фотона той же энергии. Как спадает вероятность детектировать такой поляритон по мере увеличения расстояния до плоскости квантовой ямы.
   
3. 
   Оцените величину энергии обменного взаимодействия между двумя экситонами находящимися в двух близко расположенных квантовых яма, разделяемых бесконечно высокими барьерами. Найдите зависимость этой энергии от величины двумерного волнового вектора экситона.
   

КВАНТОВОМЕХАНИЧЕСКИЙ ВЫВОД изложен у Киттеля «Квантовая теория твердого тела», который списал все из работы Хопфилда (Phys.Rev. 112, 1555 (1958)) (не кончено).

Плотность гамильтониана дается формулой

Где М – сопряженный А импульс

Гамильтониан диагонализуется введением операторов уничтожения

коэффициенты выбираются так, чтобы выполнялось соотношение

Первые два члена в этой формуле имеют очень прозрачный смысл – рождение фотона при исчезновении фонона и наоборот. Два последующих члена понять труднее – это одновременно рождение или уничтожение и фотона и фонона. Процесс сам по себе запрещен законом сохранения энергии, то есть может выступать лишь как часть много ступенчатого перехода. В окрестности резонанса им можно пренебречь наверное, но например в области нулевых частот скорость света без этого члена будет не та.